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Angew. Chem. :“面对面”解决空间电荷转移激发态辐射跃迁和非辐射跃迁的竞争难题

作者:深圳大学杨楚罗特聘教授团队 浏览: 发表时间:2020-12-09 14:48:31

转自:WileyChem

纯有机热活化延迟荧光(TADF)材料用于有机电致发光二极管(OLED)的探索已有近10年。通过构建电荷转移激发态减小激发态单重态和三重态的能隙是促进TADF分子的反向系间窜跃(RISC)的基本策略。然而,与此同时带来的激发态辐射跃迁振子强度的降低不可避免地造成低发光效率。因此,如何有效地平衡激发态辐射跃迁速率和RISC速率是开发理想TADF分子的关键。此外,具有扭曲构型的TADF分子通常具有较宽的发射光谱,是实现TADF材料应用所需要攻克的另一个难题。

空间电荷转移(TSCT)激发态由于其本征的前线轨道的分离是开发TADF分子的有效手段,其关键在于如何调控给、受体间在激发态具有强电荷转移作用。近日,深圳大学有机光电材料与器件团队杨楚罗特聘教授和李凯助理教授联合香港大学支志明院士团队程刚博士报道了一类新型TSCT分子的研究进展。

作者通过选择具有不同几何结构的电子给体和受体获得了一系列给-受体空间取向可控的TSCT型分子。结构表征,理论模拟和光物理性质研究清楚地显示优化给-受体间的“面对面”空间取向,增强π-π相互作用有利于激发态的辐射跃迁,并同时大幅度抑制非辐射跃迁。最终,采用几何结构匹配的给体和受体并具有最大化分子内π-π相互作用的分子(DPXZ-BO)发光效率提升至接近100%。与此同时,发射光谱的半峰宽也有效地减小到61 nm,明显小于传统扭曲构型的TADF分子。采用该分子作为发光材料的OLED器件展现了良好的外量子效率和低效率滚降。该研究成果为TSCT型分子的激发态动力学调控提供了思路,有望促进该类型分子发光性能的进一步优化。


论文信息:

A Face‐to‐Face Orchestration of Quasiplanar Donor and Acceptor Enables Highly Efficient Intramolecular Exciplex Fluorescence

Chuluo Yang, Chao Wu, Weiqiang Liu, Kai Li, Gang Cheng, Jinfan Xiong, Teng Teng, Chi-Ming Che

该论文的第一作者为深圳大学材料学院硕士研究生吴超, 通讯作者为深圳大学材料学院杨楚罗教授、李凯助理教授和香港大学程刚博士。

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202013051


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